Un extenso estudio sobre múltiples capas ETL y HTL para diseñar y simular alta

May 26, 2023

Scientific Reports volumen 13, Número de artículo: 2521 (2023) Citar este artículo

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El cloruro de cesio y estaño (CsSnCl3) es un material absorbente potencial y competitivo para las células solares de perovskita (PSC) sin plomo. Aún no se ha aprovechado todo el potencial de CsSnCl3 debido a los posibles desafíos de la fabricación de dispositivos sin defectos, la alineación no optimizada de la capa de transporte de electrones (ETL), la capa de transporte de huecos (HTL) y la configuración favorable del dispositivo. En este trabajo, propusimos varias configuraciones de celdas solares (SC) basadas en CsSnCl3 utilizando un simulador de capacitancia de celdas solares unidimensional (SCAPS-1D) con diferentes ETL competentes como indio-galio-zinc-óxido (IGZO), dióxido de estaño (SnO2) , disulfuro de tungsteno (WS2), dióxido cérico (CeO2), dióxido de titanio (TiO2), óxido de zinc (ZnO), C60, PCBM y HTL de óxido cuproso (Cu2O), óxido cúprico (CuO), óxido de níquel (NiO), óxido de vanadio (V2O5), yoduro de cobre (CuI), CuSCN, CuSbS2, Spiro MeOTAD, CBTS, CFTS, P3HT, PEDOT:PSS. Los resultados de la simulación revelaron que las perovskitas de haluro basadas en ZnO, TiO2, IGZO, WS2, PCBM y C60 ETL con heteroestructura ITO/ETLs/CsSnCl3/CBTS/Au exhibieron una excelente eficiencia de fotoconversión conservando los valores de los parámetros fotovoltaicos más cercanos entre 96 configuraciones diferentes. Además, para las seis configuraciones de mejor desempeño, el efecto del absorbente de CsSnCl3 y el espesor de ETL, la resistencia en serie y en derivación, la temperatura de trabajo, el impacto de la capacitancia, Mott-Schottky, la tasa de generación y recombinación, las propiedades de corriente-voltaje y la eficiencia cuántica en se evaluó el desempeño. Descubrimos que los ETL como TiO2, ZnO e IGZO, con CBTS HTL pueden actuar como materiales sobresalientes para la fabricación de SC de heterounión de alta eficiencia (η ≥ 22%) basados ​​en CsSnCl3 con estructura ITO/ETL/CsSnCl3/CBTS/Au. Los resultados de la simulación obtenidos por SCAPS-1D para las mejores seis configuraciones SC de perovskitas CsSnCl3 se compararon con la herramienta wxAMPS (análisis de estructuras microelectrónicas y fotónicas provisto por widgets) para una mayor validación. Además, las propiedades estructurales, ópticas y electrónicas junto con la densidad de carga de electrones y la superficie de Fermi de la capa absorbente de perovskita CsSnCl3 se calcularon y analizaron utilizando cálculos de primer principio basados ​​en la teoría funcional de la densidad. Por lo tanto, esta simulación en profundidad allana una vía de investigación constructiva para fabricar SC de alto rendimiento basados ​​en perovskita CsSnCl3 rentables, de alta eficiencia y sin plomo para un entorno verde libre de plomo y libre de contaminación.

Las sociedades industriales y académicas prestan gran atención a la tecnología recientemente desarrollada de PSC de haluro de plomo (Pb) con su progreso más notable en las eficiencias de conversión de energía (PCE) que superan el 23%. Las propiedades optoelectrónicas distintivas, la técnica de síntesis simple basada en soluciones, las características económicas y ambientalmente benignas han despertado la curiosidad científica por los nanocristales de perovskita de haluro metálico totalmente inorgánicos de CsPbX3, (X = halógenos) en los últimos años1,2. Aunque el rendimiento de las perovskitas de haluro de plomo inorgánico es excelente, el tema problemático de la toxicidad inherente del plomo aún no se ha abordado adecuadamente3. Por lo tanto, la perovskita a base de estaño (Sn) CsSnX3 ha sido una excelente opción para ser utilizada en SC, debido a la no toxicidad de los iones Sn2+4,5. Las perovskitas CsSnX3 transitaron de Sn2+ a Sn4+ más estable por oxidación, lo que resultó en una alta susceptibilidad al entorno circundante6.

La alta simetría de la estructura de perovskita con la configuración electrónica s2p0 de Sn produce transiciones directas permitidas, altos coeficientes de absorción óptica, masas efectivas de portador pequeñas y alta tolerancia a defectos, lo que da como resultado un rendimiento optoelectrónico superior7,8,9,10. El proceso de migración de iones intrínsecos en ABX3 (A = metal alcalino o catión molecular monovalente; B = Pb o Sn; X = halógeno) da como resultado la estabilidad del superdispositivo11. Debido a estas características atractivas, estos semiconductores de perovskita de haluros optoelectrónicos han sido objeto recientemente de varios intentos de comercialización12,13.

La mayoría de los dispositivos de células solares utilizan estructuras planas y mesoporosas, que tienen una capa absorbente de perovskita entre el HTL y el ETL. El ETL es la capa a través de la cual se mueven los electrones de la perovskita mesoscópica y las nanopartículas convencionales de óxidos metálicos mesoporosos como TiO214,15,16 y ZnO17,18, mientras que los agujeros se transportan de manera eficiente a través de una variedad de HTL, como se informó en otros lugares19,20,21,22 . El absorbente de perovskita está soportado significativamente por estas capas, pero el grosor, la concentración de portadores y los defectos de volumen asociados deben ajustarse para obtener el mejor rendimiento de la celda con una estabilidad superior. Varios materiales semiconductores como TiO2, ZnO, WO3 y SnO223 se han utilizado como ETL, mientras que el TiO2 con una estructura de anatasa se considera prometedor con una brecha de banda ancha y estados defectuosos de brecha media más bajos, junto con una alta movilidad electrónica24, 25,26. Los ETL como el TiO2, incluidos varios semiconductores como el ZnO y el SnO2, rara vez se han estudiado todavía y, por lo tanto, se requiere una investigación exhaustiva sobre el uso de múltiples semiconductores prometedores como los ETL para explorar todo el potencial de las células solares basadas en perovskita CsSnX327.

Además, los HTL afectan significativamente el rendimiento, la durabilidad y el costo de fabricación de las células solares28,29,30. Convencionalmente, los HTL poliméricos y de molécula pequeña inorgánicos/orgánicos se pueden categorizar dependiendo de la estructura química y el contenido. Los HTL inorgánicos (p. ej., CuI, CuSCN, NiO)31 son químicamente más estables y económicos32 en comparación con los HTL orgánicos como Spiro-MeOTAD, PEDOT: PSS y PTAA33,34,35. Pero la pobre extracción de portadores impidió obtener un rendimiento fotovoltaico de alto rendimiento, mientras que los HTL basados ​​en moléculas pequeñas son demasiado inestables pero ayudan a lograr PCEs comparables36. Los HTL poliméricos como Spiro MeOTAD y P3HT31 son más estables a altas temperaturas, resistentes al agua y compatibles con otros materiales. Sin embargo, el tioestannato de cobre y bario (CBTS) es un material de película delgada, estable en el aire y abundante en la tierra, con una banda prohibida ajustable, un alto coeficiente de absorción, una estructura cristalina no centrosimétrica y un gran tamaño atómico37,38. Por lo tanto, CBTS es un material potencial y competente para ser utilizado como HLT para diseñar SC de alto rendimiento.

Para una mejor predicción de la idoneidad del compuesto del título en aplicaciones fotovoltaicas, también se usaron cálculos de primer principio utilizando el software CASTEP para evaluar las características estructurales, electrónicas y ópticas del absorbedor de CsSnCl3 dentro del contexto de la teoría funcional de la densidad (DFT). Recientemente se han encontrado algunos reportes experimentales y teóricos sobre este compuesto39,40. La perovskita del título ha sido sintetizada mediante la técnica de inyección en caliente a baja temperatura con una temperatura de 200 °C junto con un estudio teórico basado en DFT. Las propiedades electrónicas y ópticas se calcularon utilizando el potencial GGA+U y se encontró consistencia entre los resultados experimentales y teóricos41. Islam et al.42,43 han estudiado las propiedades optoelectrónicas, estructurales y mecánicas del compuesto CsSnCl3 bajo la aplicación de presión hidrostática y dopaje metálico (Cr/Mn) en perovskitas CsSnCl3 utilizando el método de primeros principios basado en DFT. Se informó que la brecha de banda electrónica se redujo significativamente con el efecto de la presión y el dopaje con metales. Algunos otros autores44,45,46,47 han informado de las interesantes propiedades físicas de algunos materiales de perovskita de haluro para aplicaciones optoelectrónicas y fotovoltaicas (PV). Aquí, hemos revisado las propiedades estructurales, electrónicas y ópticas de los materiales CsSnCl3 para proporcionar nueva información adicional. Algunos cambios menores en las propiedades a veces pueden afectar significativamente el rendimiento del dispositivo.

En este artículo, hemos investigado exhaustivamente diferentes ETL y HTL para descubrir la mejor combinación posible para la capa absorbente de CsSnCl3, eligiendo teóricamente 96 configuraciones usando SCAPS-1D48,49. Para minimizar el consumo de tiempo y el costo requerido para fabricar experimentalmente una cantidad tan grande de configuraciones SC, llevamos a cabo un análisis numérico para obtener una arquitectura SC altamente eficiente. Desde tales perspectivas, los SC basados ​​en absorbentes de CsSnCl3 con una amplia variedad de ETL como PCBM, TiO2, ZnO, C60, IGZO, SnO2, WS2, CeO2 y HTL como Cu2O, CuSCN, CuSbS2, NiO, P3HT, PEDOT: PSS , Spiro MeOTAD, CuI, CuO, V2O5, CBTS y CFTS para 96 ​​combinaciones diferentes que utilizan la estructura ITO/ETLs/CsSnCl3/HTLs/Au. Después de obtener las configuraciones más prometedoras de 96 heteroestructuras, examinamos más a fondo el impacto del absorbente de CsSnCl3 y el grosor de ETL en el rendimiento fotovoltaico, la resistencia en serie y en derivación, y la temperatura de trabajo de los seis dispositivos con mejor rendimiento. Además, se evaluó el efecto de la capacitancia, Mott-Schottky, tasa de generación y recombinación, características J-V y eficiencia cuántica. Las seis mejores estructuras fueron posteriormente validadas por la simulación wxAMPS. Finalmente, se ha realizado un estudio comparativo de los parámetros SC obtenidos con informes recientes. Por lo tanto, se han propuesto varias configuraciones prometedoras y competitivas para SC de alta eficiencia basadas en CsSnCl3, que brindan una vía de investigación constructiva para diseñar y fabricar SC basadas en CsSnCl3 rentables, de alta eficiencia y sin plomo.

En el marco de DFT, los cálculos del primer principio presentados se realizan empleando el programa CASTEP50,51. El conjunto básico utilizado de la estructura electrónica de valencia para Cs, Sn y Cl son 5s25p66s1, 4d105s25p2 y 2p63s23p5, respectivamente. Los datos estructurales obtenidos experimentalmente se enumeran en la Tabla 1, que se utilizó para construir la estructura cristalina de la perovskita CsSnCl3. En esta celda unitaria cúbica, los átomos de Cl ocupan la ubicación de Wyckoff de 3c (0.0, 0.5, 0.5); mientras que los elementos Sn y Cs están ubicados en las posiciones de Wyckoff de 1b (0.5, 0.5, 0.5) y 1a (0.0, 0.0, 0.0), respectivamente. En este documento, la ritualidad de pseudopotencial ultrasuave del tipo Vanderbilt52 se configuró para modelar las interacciones entre los electrones de valencia y los minerales iónicos, y se utilizó la aproximación de gradiente generalizado (GGA) como el potencial de correlación de intercambio. Optimizamos la estructura de la fase cúbica con simetría Pm3̅m ya que la elección de los funcionales de correlación de intercambio (XC) es un factor esencial en los cálculos de DFT. Utilizando varios XC, se utilizó el algoritmo52 de Broyden-Fletcher-Goldfarb-Shannon (BFGS) para determinar el estado de menor energía de toda la estructura estable. Se realizó una comparación de la energía de formación (ΔEf, eV/átomo) de la estructura optimizada y las constantes de red pronosticadas con los datos experimentales proporcionados. Los datos mejor producidos por XC se utilizaron para calcular todas las propiedades de la perovskita CsSnCl3. La energía de corte de la función de onda se ajustó a 520 eV para la simulación por computadora del absorbedor solar CsSnCl3. La zona irreducible de Brillouin se modeló utilizando una cuadrícula Monkhorst-Pack de 16 × 16 × 16 (puntos k)53. No obstante, para ver la topología de la superficie de Fermi y el mapa de densidad de carga electrónica, se empleó un tamaño mayor de malla de puntos k, 19 × 19 × 19. En dichos cálculos, 0,03 eV/Å fue la potencia atómica más alta, 0,001 Å fue el átomo más alto y la tensión máxima se fijó en 0,05 GPa. Se utilizó una energía total de 1 × 10−5 eV/átomo para las tolerancias convergentes de la optimización geométrica.

El modelado y la simulación simplificaron mucho la comprensión de los fundamentos y la función de los SC, y revelan los aspectos principales que tienen el mayor impacto en el rendimiento del dispositivo. El comportamiento de los materiales semiconductores, cuando se encuentran en una condición estable, puede resolverse numéricamente utilizando la solución numérica del software SCAPS-1D resolviendo las Ecuaciones unidimensionales de Poisson y de continuidad de la portadora55. La ecuación de Poisson, que conecta el campo eléctrico (E) a través de la unión ap-n con la densidad de carga espacial, es como se indica en la ecuación. (1):

En este caso, n/p denota la densidad total de electrones/huecos, \({N}_{d}^{+}/{N}_{a }^{-}\) denota la concentración de donante/aceptor ionizado. Además, ε es la permitividad del medio, q es la carga electrónica y ψ denota el potencial electrostático. Se considera que las ecuaciones (2) y (3) constituyen la continuidad de los electrones y huecos, respectivamente, como se muestra en las siguientes ecuaciones:

En esta ecuación, \({j}_{n}/{j}_{p}\) representan la densidad de electrones/huecos, \({R}_{n}/{R}_{p}\) representan las tasas netas de recombinación electrón/hueco por unidad de volumen, y \(G\) es la tasa de generación por unidad de volumen.

Nuevamente, para calcular los datos de absorción de cada capa, se utilizó el nuevo sistema Eg-sqrt. Este sistema es la versión actualizada del modelo SCAPS anterior, que era el modelo de ley sqrt \((h\vartheta -Eg)\) convencional. Estas pautas se pueden encontrar en algo llamado "leyes Tauc". El modelo Eg-sqrt actualizado se puede caracterizar de la siguiente manera en la ecuación. (4):

En este contexto, α representa la constante de absorción óptica, \(h\upsilon\) es la energía del fotón y Eg es la banda prohibida. Las siguientes ecuaciones. (5) y (6) muestran cómo las constantes del modelo α0 y β0 están conectadas a las constantes del modelo tradicional A y B. La dimensión de la constante de absorción (por ejemplo, cm−1) se usa para estas dos constantes del modelo.

La ecuación de Poisson en un espacio unidimensional está representada por la ecuación. (7) en la simulación numérica wxAMPS56. El potencial electrostático \(\psi^{\prime}\), y las concentraciones de donante ionizado indicadas por \({N}_{D}^{+}\) y aceptor ionizado indicadas por \({N}_{ A}^{-}\), así como el electrón libre denotado por n, y el hueco libre denotado por p, el electrón atrapado denotado por nt, y el hueco atrapado denotado por pt y la variable es x. Los electrones libres que existen en los estados deslocalizados de la banda de conducción se pueden describir mediante la ecuación. (8) 56.

donde el potencial electrostático se denota por \(\psi^{\prime}\), y nt/pt denota la densidad de electrones/huecos atrapados. De manera similar, la ecuación de continuidad para los huecos libres en los estados deslocalizados de la banda de valencia toma la forma Eq. (9).

aquí la densidad de corriente de electrones es Jn, y la densidad de corriente de huecos es Jp. La tasa de recombinación neta que se produce como consecuencia de la recombinación de banda a banda (directa) y la recombinación SRH (indirecta) que se produce a través de estados de brecha se tratan con el término R(x). La ecuación (10) representa la tasa de recombinación directa neta 56.

En este caso, n y p se refieren a las concentraciones de portadores de banda que están presentes en los dispositivos después de haber sido sometidos a una polarización de voltaje, una polarización de luz o incluso ambos tipos de polarización. Además, las bandas prohibidas materiales bajo investigación determinan la constante de proporcionalidad (β). En la ecuación continua, la palabra "Gop(x)" representa la tasa de generación óptica en función de x debido a la luz suministrada externamente, que forma parte de la tasa de generación óptica.

Se llevaron a cabo simulaciones de SC basadas en absorbentes de perovskita (CsSnCl3) que consisten en un ETL definido como la región n, la capa de perovskita es la región p ya que es de tipo p dopada, y la HTL también constituye la región p. Cuando la celda se ilumina con luz, los excitones (las partes constituyentes de un estado restringido) se generan predominantemente en la capa de perovskita. Los portadores fotogenerados de huecos (electrones) con longitudes de difusión más largas les permiten entrar en la región p (n). En el límite entre el ETL y la perovskita, los excitones generados (pares he) se disocian y los electrones se transportan a través del ETL al electrodo respectivo, mientras que los huecos viajan eficientemente a través del HTL. La existencia del campo incorporado en el espacio entre el ETL o HTL y la interfaz de perovskita impulsa la disociación de los excitones y su transporte, lo que acelera el movimiento de electrones y huecos hacia los respectivos contactos.

Las tablas 2 y 3 muestran la lista de parámetros de simulación de las capas TCO, ETL, absorbedor y HTL. Aquí, la arquitectura SC comprende óxido de estaño dopado con indio (ITO) como contacto frontal, 8 ETL, perovskita CsSnCl3 especificada como absorbente y 12 HTL con oro (Au) como metal de contacto posterior (Fig. 1a). Además, los parámetros de simulación de la densidad de defectos de la interfaz se describen en la Tabla 4. La simulación se ejecuta en las condiciones de una exposición a la luz solar simulada AM1.5G con una densidad de potencia de 100 mW/cm2 a temperatura ambiente (273 K). La única excepción a esto es la evaluación de la influencia de la temperatura de trabajo en la eficiencia del dispositivo. Durante la simulación inicial y la optimización posterior, se utilizó un modelo de absorción estándar con ley sqrt \((h\vartheta -Eg)\) (SCAPS tradicional).

(a) Configuración de diseño del PSC basado en CsSnCl3, y (b) la estructura cristalina optimizada de la perovskita CsSnCl3.

La estabilidad estructural y de fase de cualquier material es un criterio crucial para la absorción de energía solar y aplicaciones en células fotovoltaicas. El compuesto CsSnCl3 pertenece a la familia de cristales cúbicos con el grupo espacial Pm\(\overline{3 }\)m (No. 221). Los datos cristalográficos de nuestro material absorbente SC estudiado se presentan en la Tabla 1. El átomo de Cs está en las ocho esquinas, el átomo de Cl está en las seis caras y el átomo de Sn está en la posición centrada en el cuerpo con una estructura octaédrica SnCl6 en el celda unitaria de perovskita CsSnCl3. La Figura 1b ilustra la estructura cristalina de la perovskita CsSnCl3. El compuesto del título contiene cinco átomos en una celda unitaria, lo que significa que la celda unitaria tiene una unidad de fórmula. La estructura cristalina se optimiza utilizando la técnica de optimización BFGS para obtener datos mínimos de volumen y energía59. Los parámetros de red estimados a = b = c = 5,629 Å y volumen = 178,38 Å3 para los compuestos de perovskita del título concuerdan bien con otros datos experimentales y teóricos41,42 como se muestra en la Tabla 1. Se espera que las propiedades físicas estudiadas sean confiables ya que la unidad el desajuste de la dimensión de la celda es inferior al 1,0%. Además, el valor de energía de formación extremadamente bajo y negativo de la estructura optimizada (ΔEf = − 1876,16 eV/átomo) demuestra su estabilidad estructural, que es compatible con el montaje del sistema solar.

Las propiedades electrónicas de la perovskita sin plomo de haluros de CsSnCl3 se estudian utilizando un GGA en el marco de DFT implementado en el código CASTEP51,60. Las propiedades electrónicas calculadas, como la estructura de banda (BS) y la densidad de estados (DOS), se calculan a lo largo de la dirección X-R-M-G-R altamente simétrica de la primera zona de Brillouin y se representan en la Fig. 2a, b, respectivamente. . En la Fig. 2a, la línea punteada horizontal indica el nivel de Fermi (EF) y se establece en cero (0). La brecha de banda de energía definida por la diferencia entre las bandas de conducción y valencia se estima en ~ 1,0 eV usando el funcional GGA. El valor de la brecha de banda (Eg) calculado está bien justificado con otros informes que usan GGA/LDA funcional42, pero este valor es mucho más bajo que algunos valores de brecha de banda informados que usan funcional no local41,57. Esta subestimación de la brecha de banda, especialmente para materiales semiconductores que utilizan funciones locales como GGA y LDA, está muy extendida61,62. La fuerte correlación de Coulomb y la interacción electrón-electrón del material podrían afectar la brecha de banda del semiconductor63,64,65. Sin embargo, se ve en el diagrama de bandas que el material que usa funcional local (GGA) es un semiconductor de banda prohibida directa, que se encuentra en el punto R en la zona de Brillouin. Para observar la contribución atómica individual a la conductividad cuando se aplican estímulos externos y adquirir conocimientos sobre la formación de bandas, también hemos estudiado la DOS total y parcial. El DOS total y parcial para el compuesto CsSnCl3 se ilustra en la Fig. 2b. Se ve que la banda de valencia, que está muy cerca del nivel de Fermi (EF), comprende el orbital Cl-3s y los orbitales Sn-5s/5p, mientras que la banda de conducción más cercana (muy cerca del EF) está compuesta por Sn- Orbitales 5p y Cl-3s. La principal contribución a la conductividad podría provenir del elemento Sn, como se ve en la Fig. 2b. Las contribuciones electrónicas observadas de los elementos constituyentes respaldan la utilización del compuesto CsSnCl3 como absorbente solar.

La estructura de banda electrónica (a) y (b) DOS de la perovskita de haluro, CsSnCl3, (c) y (d) Las imágenes de mapeo de la diferencia de densidad de electrones en los planos (110) y (001) para la perovskita de haluro, CsSnCl3, (e ) y (f) La topología de la superficie de Fermi de la perovskita CsSnCl3 a lo largo del plano (001) de dos orientaciones diferentes en la misma dirección de la zona de Brillouin.

El análisis de la distribución de la densidad de carga puede revelar el tipo de enlace químico que existe en la perovskita de haluro, CsSnCl3. La imagen de mapeo de la diferencia de densidad de electrones en los planos (110) y (100) se representa en la Fig. 2c, d. Aquí, se ve que la máxima acumulación de carga ocurre alrededor del elemento Cl para ambos planos, mientras que su agotamiento se ubica alrededor del átomo/elemento Sn. En otras palabras, la superposición de nubes de electrones entre estos dos elementos indica un enlace covalente63,65. Este canal de distribución de carga apoya fuertemente la naturaleza del enlace covalente que existe entre los átomos de Sn-Cl. Se observa que la distribución de carga que rodea a los átomos es casi una esfera, lo que es un signo de enlace iónico y puede compararse con las perovskitas reportadas anteriormente66,67. Además, el análisis de población de Mulliken confirma que el valor de población del enlace Sn-Cl es positivo y mayor que cero (0,37), lo que demuestra el carácter covalente del enlace. Por otro lado, los enlaces Sn-Cs y Cs-Cl tienen un valor de población negativo y, por lo tanto, se determina que tienen un carácter antienlazante.

Las propiedades térmicas, eléctricas y ópticas de un compuesto pueden describirse y predecirse mediante su topología de superficie de Fermi. Por lo tanto, también hemos estudiado la superficie de Fermi del compuesto del título, que se presenta en la Fig. 2e,f. Se encuentra que una forma esférica está ubicada en el centro (punto G) como un bolsillo de agujero. Se nota una ventana abierta en las seis caras a lo largo de la dirección GX, por ejemplo. Las ocho superficies abiertas se pueden encontrar en ocho esquinas y se consideran bolsas de electrones. Como resultado, hay superficies de Fermi que se asemejan tanto a electrones como a huecos, lo que sugiere que el material antes mencionado tiene múltiples características de banda. Finalmente, se puede concluir que la banda altamente dispersiva que comprende la hibridación entre los orbitales Sn-5p y Cl-3s podría ser la principal responsable de la conductividad electrónica.

La función dieléctrica dependiente de la energía del fotón [parte real, Ɛ1(ω) y parte imaginaria, Ɛ2(ω)] para CsSnCl3 se ha estudiado en el rango de energía de 0 a 30 eV que se muestra en la Fig. 3a. Las fórmulas y la teoría correspondientes se pueden encontrar en otros lugares68. El valor estático de la constante dieléctrica [Ɛ1(0)] se puede estimar a partir del modelo de Penn dado en la ecuación. (11) 68.

donde Ep, Eg y EF indican energía de plasma, banda prohibida de energía y energía de Fermi, respectivamente. El valor de Ɛ1(0) representa el índice de refracción, que es muy esencial para fabricar muchos dispositivos optoelectrónicos. Se observa que el valor de Ɛ1(0) es 5,42. Se encuentra que el valor más alto de Ɛ1(ω) es ~ 6 a una energía fotónica de 1,57 eV y luego disminuye gradualmente hasta llegar a cero, así como valores negativos a 13,2 y 15 eV, respectivamente. Después de eso, vuelve a cero nuevamente alrededor de 19.0 eV. Este escenario de función dieléctrica negativa en este rango de frecuencia es una indicación del comportamiento Drude del compuesto. La función de absorción de la luz se puede expresar mediante la parte imaginaria de la función dieléctrica dependiente de la energía, Ɛ2(ω). El pico más alto se observa en 3,6 eV y luego se encuentra una tendencia decreciente de absorción de luz con el incremento de energía fotónica.

Dependencia de energía fotónica de (a) función dieléctrica, (b) índice de refracción y (c) coeficiente de reflexión; y (d) coeficiente de absorción, (e) fotoconductividad y (f) función de pérdida para perovskita de haluro, CsSnCl3 a lo largo del plano (110).

El índice de refracción dependiente de la energía (n) y el coeficiente de extinción (k) se muestran en la Fig. 3b. Es bien sabido que n gobierna la velocidad de la luz relativa a su espacio libre en un compuesto, mientras que k denota su atenuación en un sólido. El valor de n(0) para CsSnCl3 es 2,26 eV. Este valor es casi constante (variación ~ 1.6%) en la región de energía de luz visible e IR y luego disminuye a medida que aumenta la energía de luz, como se muestra en la Fig. 3b. El mayor valor del índice de refracción fue 2,28, y podemos ver que disminuye con el aumento de la luz radiativa. El valor de k sigue una naturaleza casi similar a la de Ɛ2(ω). El índice de refracción fluctúa con la frecuencia externa, lo que indica que CsSnCl3 tiene características fotorrefractivas.

El espectro de reflectancia dependiente de la energía (R) es una función óptica crucial para aplicar las relaciones de Kramers-Kroning para calcular todos los coeficientes ópticos. El espectro de reflectividad comienza con ~ 16% de reflectividad en este material absorbente solar (Fig. 3c). Se supone que el valor R (0,16) a frecuencia cero es el componente estático de la reflectividad. Se ve en la Fig. 3c que este espectro es casi constante (variación ~ 2.9%) en la región de luz visible e IR (0–3.1 eV) y luego disminuye ampliamente en la región UV cercana debido a las transiciones entre bandas hasta 6,7 eV. Después de eso, se encuentran algunos picos notables en 8.43, 11.0, 15.27 y 18.57 eV y luego nuevamente disminuyen bruscamente para alcanzar el valor cero a ~ 30 eV de energía fotónica. La reflectividad máxima (0,41) se observa en el rango infrarrojo (3,85 eV) para las transiciones intrabanda en el compuesto, según la Fig. 3c.

El término coeficiente de absorción (α) ofrece información crucial sobre la eficiencia de conversión de energía solar al mostrar la cantidad de fotones que ha absorbido una sustancia. Como se muestra en la Fig. 3d, el espectro de absorción comienza con una energía fotónica de ~ 1 eV, lo que indica que CsSnCl3 tiene una brecha de energía entre la valencia y la banda de conducción (naturaleza semiconductora). El espectro del coeficiente de absorción se incrementó con algunos picos de hombro prominentes a 5,66, 8,52 y 11,29 eV, lo que sugiere que la absorción de fotones se inicia en el espectro visible. El valor máximo del coeficiente de absorción se registró en 14,84 eV. Es importante notar que con la luz absorbida, aumenta la conductividad eléctrica de un semiconductor y, en consecuencia, la fotoconductividad.

La fotoconductividad de un material depende principalmente de la cantidad de energía luminosa que se absorbe en el material. Como se muestra en la Fig. 3e, la fotoconductividad aumenta linealmente en el rango de energía de la luz visible y, luego, en la región UV, aumenta con algunos picos distintos en 3,3, 5,43, 8,36 y 11 eV. La fotoconductividad máxima (4.8) se logra cuando la energía del fotón incidente es de 14 eV. Sin embargo, la fotoconductividad normalmente disminuye con la energía del fotón después de alcanzar su valor máximo.

El espectro de pérdida de energía (L) de CsSnCl3 se representa en la Fig. 3f, que ilustra cuánta energía pierde un electrón rápido mientras se mueve a través de una molécula. La pérdida de energía de los portadores en movimiento se explica simplemente por la función de pérdida de energía. Se ve que la pérdida de energía aumentó lentamente hasta la energía luminosa de 15,0 eV y luego aumentó rápidamente. La mayor pérdida de energía podría obtenerse alrededor de 19 eV, lo que se denomina frecuencia de plasma (ωp). Debido a la mayor energía del fotón que Eg, es evidente que la mayor parte de la pérdida de energía ocurre en el rango UV.

En esta sección, el rendimiento fotovoltaico de la estructura ITO/ETL/CsSnCl3/HTL/Au se evalúa manteniendo constantes la concentración de portadores, el espesor y la densidad de defectos de las capas ETL, absorbente y HTL junto con 800 nm de espesor absorbente de CsSnCl3. concentración de dopaje del aceptor de 1018 cm-3 y densidades de defectos de 1015 cm-3 (Tablas 2 y 3).

La Figura 4 muestra que los ETL como TiO2, ZnO, IGZO, WS2, PCBM y C60 se insertaron en la heteroestructura prístina para obtener una configuración que mostraba el rendimiento fotovoltaico más alto. Nuestros hallazgos ilustran que los ETL de TiO2 y ZnO con una banda prohibida amplia de 3,2 eV y 3,3 eV respectivamente y propiedades electrónicas adecuadas ofrecen una transparencia y alineación de banda favorables (Figs. 5 y 6), que exhibieron PCE de alrededor del 22% (Tabla 5), lo cual es consistente con el informe anterior69. Por el contrario, los ETL como CeO2, PCBM y C60 que sufrían de banda prohibida y/o alineación de banda inadecuados mostraron un rendimiento relativamente bajo. Este hallazgo arrojó luz sobre la inadecuación de estos candidatos para la configuración SC. Además, se obtuvieron el grosor óptimo de ETL de 30 a 50 nm, la concentración de donantes de 1017 a 1018 cm-3 y densidades de defectos de 1015 cm-3. El mayor rendimiento se encontró con PCE de 21,75 %, JSC de 26,22 mA/cm2, VOC de 1,01 V y FF de 82,03 % con heteroestructura ITO/TiO2/CsSnCl3/CBTS/Au como se muestra en la Tabla 5.

Optimización de CsSnCl3 en las características de PSC, es decir, VOC (V), JSC (mA/cm2), FF (%) y PCE (%) para varios HTL con Au como contacto de metal posterior y ETL: (a) PCBM, (b) TiO2, (c) ZnO, (d) C60, (e) IGZO y (f) WS2.

Diagrama de bandas de seis dispositivos optimizados de CsSnCl3 con ETL (a) C60, (b) IGZO, (c) PCBM, (d) TiO2, (e) WS2, (f) ZnO.

Alineación del nivel de energía de (a) ITO, ETL y absorbente CsSnCl3 y (b) HTL relacionados.

Se estudiaron los HTL como CBTS, CuSCN, NiO, Cu2O, V2O5 y CFTS con más de doce combinaciones diferentes (todas no se muestran aquí). Los HTL de CBTS ofrecieron una alineación de banda mucho más favorable (Figs. 5 y 6), por lo tanto, exhibió el PCE más alto alrededor del 22% para SC basados ​​​​en absorbentes de CsSnCl3 (Tabla 5). Por el contrario, NiO, Cu2O, V2O5 y CFTS mostraron un desempeño deficiente en comparación con otros. Por lo tanto, ha habido una mejora espectacular en el rendimiento al usar HTL inorgánico. Dado que el HTL está hecho de materiales inorgánicos que son más estables, transparentes y alineados en bandas, tiene estas ventajas sobre el HTL orgánico. Debido a su estructura cristalina distinta, absorción de luz y tamaño atómico, HTL CBTS, un material abundante en la tierra, se desempeña bien en cada conjunto de ETL29,37,38.

Las Figuras 5a-f muestran la alineación de bandas de diferentes heteroestructuras basadas en absorbentes de CsSnCl3 con niveles cuasi-Fermi de electrones y huecos como Fn y Fp con mínimos de banda de conducción y máximos de banda de valencia de EC y EV respectivamente. Fp está alineado con EV en cada tipo de ETL, mientras que Fn y EC continúan armónicamente. Para los ETL de TiO2 y ZnO, los intervalos de banda son casi iguales en comparación con el resto de los ETL (Fig. 6), lo que da como resultado un rendimiento casi equivalente con la misma heteroestructura. Por otro lado, Fp y EV permanecieron en el mismo nivel para CBTS HTL y Fn cruzan a través de EC, lo que se opone a la entrada de agujeros de ETL y electrones de HTL. Además, el contacto trasero Au recoge huecos del HTL, mientras que el contacto frontal ITO recoge electrones de forma eficaz. Aquí, el oro se consideró como contacto trasero con una función de trabajo (WF) de 5,1 eV y el dióxido de indio con una WF de 4,0 eV actúa como contacto frontal.

La Figura 7 presenta las características J–V y QE para diferentes ETL para la configuración del dispositivo de heteroestructura ITO/ETLs/CsSnCl3/CBTS/Au. El QE calculado en este manuscrito es en realidad la eficiencia cuántica externa (EQE). La fotocorriente máxima se obtuvo en ITO/TiO2/CsSnCl3/CBTS/Au PSC mientras que la mínima para ITO/C60/CsSnCl3/CBTS/Au (Fig. 7a). La alineación de banda favorable de TiO2 (Eg ~ 3.2 eV) ETL ofrece una mayor densidad de corriente mientras que la corriente más baja en C60 (Eg ~ 2 eV) ETL debido a una alineación de banda insatisfactoria. Por lo tanto, la alineación de la banda de los ETL influye en el flujo de electrones o huecos fotogenerados en las PSC basadas en CsSnCl3, lo cual es coherente con informes anteriores57,70.

Efecto de (a) J–V y (b) QE para seis dispositivos estudiados.

El QE correspondiente en función de la longitud de onda (λ) se estudió en el rango de 300 a 900 nm, como se muestra en la Fig. 7b. Este QE comenzó a aumentar desde 300 nm y cayó a 820 nm correspondiente al borde de la banda de cada material activo. El QE fue máximo para la heteroestructura ITO/TiO2/CsSnCl3/CBTS/Au como se esperaba de características J-V similares y el mínimo para la configuración ITO/C60/CsSnCl3/CBTS/Au. La brecha de banda más alta de TiO2 permite que el fotón más alto sea absorbido en el absorbedor de CsSnCl3, lo que da como resultado la generación de una densidad de corriente más alta. Por el contrario, C60 con un espacio de banda más pequeño (por ejemplo, ~ 2 eV) da como resultado una menor absorción en el absorbente, por lo tanto, suprime la fotocorriente. Por lo tanto, la orientación de la banda de los ETL afecta significativamente la absorción de luz y, en consecuencia, la fotocorriente de las células71.

Para los PSC basados ​​en CsSnCl3, los mapas de contorno de VOC, JSC, FF y eficiencia calculados con espesor ETL variable (50 nm a 500 nm) y espesor absorbente (400 nm a 2200 nm) se muestran en las Figs. 8, 9, 10 y 11. El VOC fue máximo a ~ 1,03–1,05 V para cada dispositivo con un espesor absorbente de 400 nm y con un espesor ETL variado de 50 a 100 nm. Entre todos los dispositivos, se encontró que el VOC era un máximo de 1.050 V en un absorbente de CsSnCl3 de 400 nm de espesor y IGZO ETL de 50 nm de espesor, como se muestra en la Fig. 8e. Y los ETL como PCBM, TiO2 y ZnO mostraron un VOC ligeramente más pequeño de 1.030 V en un absorbente y un espesor de ETL de 400 nm y 100 nm respectivamente. Dado que el potencial integrado formado por los seis ETL elegidos es casi igual según lo definido por su valor de afinidad electrónica en el rango de 3,9–4,1 eV, el VOC de cada dispositivo muestra casi el mismo valor como ~ 1,03–1,05 V. La ligera La diferencia en términos de VOC entre dispositivos que emplean diferentes materiales ETL se debe principalmente a la diferencia de banda prohibida. Sin embargo, el VOC de todos los dispositivos tiende a disminuir con el aumento del espesor del absorbedor y del ETL por encima de 500 y 50 nm respectivamente, como se observa en la Fig. 8. Este hecho se debe al aumento de la resistencia en serie y a la reducción de la fotocorriente.

Mapeo de contornos de COV para absorbentes de CsSnCl3 y espesores de ETL (a C60, b IGZO, c PCBM, d TiO2, e WS2 y f ZnO).

Mapeo de contornos de JSC para el espesor del absorbente de CsSnCl3 y el espesor de ETL (a C60, b IGZO, c PCBM, d TiO2, e WS2 y f ZnO).

Mapeo de contorno de FF para el espesor del absorbente de CsSnCl3 y el espesor de ETL (a C60, b IGZO, c PCBM, d TiO2, e WS2 y f ZnO).

Mapeo de contornos de PCE para el espesor del absorbente de CsSnCl3 y el espesor de ETL (a C60, b IGZO, c PCBM, d TiO2, e WS2 y f ZnO).

La Figura 9 ilustra el JSC para diferentes configuraciones de ETL, mientras que el JSC más alto se observó en el rango de ~ 23,50–27,12 mA/cm2 con un espesor de absorbente de ≥ 800 nm y un espesor de ETL de 50–100 nm. El JSC más alto de 27,12 mA/cm2 se obtuvo con TiO2 ETL con un espesor de absorbente de ≥ 1400 nm y un espesor de ETL de 150 nm para cada una de las seis heteroestructuras estudiadas. Por el contrario, C60 ETL obtuvo un JSC más pequeño de 23,50 mA/cm2 con un espesor de absorbente de ≥ 1400 nm y un espesor de ETL de 50 nm. El JSC relativamente más alto observado en la heteroestructura basada en ETL de TiO2, ZnO e IGZO debido a su ancho de banda prohibida y buena profundidad de penetración de la luz a través de estos materiales, lo que da como resultado la posibilidad de absorber una mayor cantidad de luz incidente en la capa absorbente. . Además, un mayor grosor del absorbedor confirma la absorción de espectros de luz de mayor longitud de onda, lo que da como resultado un JSC mejorado. Sin embargo, el JSC de todos los dispositivos comienza a disminuir para un espesor absorbente de ≥ 1000 nm y un espesor ETL de ≥ 100 nm debido al dominio de la recombinación en una estructura de dispositivo más gruesa que la vida útil del portador.

La Figura 10 muestra el FF para diferentes configuraciones de ETL, donde el FF más alto se observó en el rango de ~ 80,1–84,4 % correspondiente al espesor del absorbedor y del ETL de 400–600 nm y 400–500 nm respectivamente para las heteroestructuras investigadas. Se obtuvo un FF máximo del 84,4 % para ETL de TiO2 con un espesor de absorbente y ETL de 400 y 450 nm respectivamente y el FF fue relativamente menor, del 80,1 % para ETL C60 con un espesor de absorbente y ETL de 600 nm y 450 nm respectivamente. Hasta el momento, el FF disminuyó con un espesor absorbente de ≥ 600 nm y un espesor ETL de ≤ 400 nm para cada heteroestructura, debido a que el espesor absorbente es mayor que la longitud de difusión, lo que genera una recombinación notable del portador fotogenerado en la región casi neutral. . Además, el espesor reducido de ETL aumentará la resistividad de la película, lo que dificulta la FF. De lo contrario, un fuerte campo eléctrico desarrollado a través de la capa absorbente se origina en el FF, y un grosor creciente del absorbente provoca un debilitamiento de la fuerza del campo eléctrico general y, por lo tanto, la formación de una región casi neutra en la capa absorbente. Además, la formación de una capa casi neutra hace que los portadores se transporten a través de la difusión en lugar de la deriva, lo que condujo a una reducción de FF con el aumento de la resistencia en serie.

Como resultado, se obtuvo la eficiencia más alta en el rango de ~ 18,20–21,77 % para todas las heteroestructuras estudiadas con un espesor ETL de 50–100 nm y un espesor absorbente de 800–1200 nm (Fig. 11). Como se esperaba de los resultados de VOC, JSC y FF mencionados anteriormente, la eficiencia del 21,77 % fue la más alta para TiO2 ETL con el absorbedor y el espesor de ETL de 800 y 50 nm en consecuencia. Se encontró que la eficiencia de ETL C60 era relativamente menor, 18,20 % con absorbente y espesor de ETL de 1200 y 50 nm, respectivamente. Por lo tanto, se obtuvo el absorbente óptimo y el espesor de ETL de 800–1200 y 50–100 nm para seis configuraciones de ETL diferentes elegidas. Sin embargo, los ETL de TiO2, ZnO e IGZO con heteroestructuras basadas en absorbentes de CsSnCl3 se encontraron mucho más eficientes y prometedores que el resto de las estructuras. Estos resultados simulados son consistentes con el informe anterior72.

El efecto de la variación del espesor de ETL en los parámetros PV, es decir, PCE, FF, JSC y VOC, se muestra en la Fig. S1. Se ve claramente que el aumento en el grosor de la ETL conduce a la degradación de los parámetros de PV para la mayoría de las ETL, lo que conduce a una disminución en el PCE. Esto se debe al transporte ineficiente de los portadores de carga a los electrodos, el aumento de la resistencia en serie que degrada el FF y el aumento de la probabilidad de recombinación con el aumento del espesor de ETL73.

Hay tres factores que contribuyen a la resistencia en serie en las células solares: primero, el flujo de corriente a través de las interfaces ETL/PVK y PVK/HTL del SC (aquí PVK significa "Perovskita"); en segundo lugar, la resistencia de la interfaz de contacto de metal/ITO; y tercero, la resistencia de los contactos metálicos superior y posterior. La resistencia en serie afecta principalmente a la reducción de FF, mientras que los valores extremadamente altos también pueden tener un efecto negativo en la corriente de cortocircuito.

Se pueden usar varios procedimientos experimentales para controlar o minimizar la resistencia en serie. Por ejemplo, una película ETL creada por oxidación térmica es extremadamente densa y suprime la recombinación en la interfaz ETL/PVK, lo que reduce la resistencia en serie74. La película ETL hecha por oxidación térmica tiene un espesor ideal más delgado en comparación con la hecha por spin-coating, lo que reduce la resistencia en serie. Además, en comparación con la sinterización de dos pasos, la sinterización de un paso da como resultado densidades de corriente oscura reducidas, resistencia en serie reducida y mayor resistencia a la recombinación75. Además, las películas de perovskita se doparon molecularmente para aumentar su conductividad y el contacto electrónico con el sustrato conductor, lo que disminuyó su resistencia en serie76.

La figura 12 ilustra el impacto de la resistencia en serie (RS) en el rendimiento del PSC en los rangos de 0 a 6 Ω cm2, con una resistencia de derivación constante (RSH) de 105 Ω cm2. El FF se encontró como el parámetro más afectado para los variados RS que VOC, y JSC.

Efecto de RS sobre (a) VOC; (b) JSC; (c) FF; (d) PCE a un RSH = 105 Ω cm2.

En la Fig. 12, el FF disminuyó drásticamente de 84,5 a 66 % con un aumento en RS de 0 a 6 Ω cm2 mientras que VOC y JSC se vieron afectados de manera insignificante en todos los dispositivos. Las estructuras IGZO/CsSnCl3/CBTS y TiO2/CsSnCl3/CBTS PSC mostraron los VOC y JSC más altos respectivamente, mientras que la estructura C60/CsSnCl3/CBTS PSC mostró un rendimiento relativamente bajo. RS más alto afecta significativamente a FF, por lo tanto, la eficiencia de conversión en los PSC con diferentes heteroestructuras. Las ecuaciones (12) y (13) ilustran el efecto de RS sobre los parámetros de las células solares, especialmente la corriente de cortocircuito ISC.

donde IL denota corriente inducida por luz y \(rsh\) denota resistencia de derivación. Es obvio a partir de la fórmula anterior que a medida que RS aumenta, el valor de ISC disminuye. La disminución de la eficiencia y FF se debe principalmente a esto77,78.

Las pérdidas de corriente de fuga y de recombinación no geminada son responsables de las considerables pérdidas de potencia provocadas por la existencia de una resistencia de derivación en los PSC. Debido a la creación de agujeros de alfiler y al relleno de metal de estos agujeros de alfiler que se extienden hasta las uniones, hay cortocircuitos parciales ocasionales de las uniones en las células solares prácticas. La baja resistencia de derivación da como resultado pérdidas de energía en las celdas solares al dar a la corriente producida por la luz un camino alternativo. Una desviación similar reduce el voltaje generado por la celda solar y reduce la corriente que pasa a través de la unión del SC. Dado que habría una corriente generada por luz más baja a niveles bajos de luz, la influencia de la resistencia de derivación es más severa. En consecuencia, el efecto de perder esta corriente por la derivación es mayor. Además, la influencia de la resistencia en paralelo es significativa a voltajes más bajos cuando la resistencia efectiva del SC es considerable. Se utilizan varias técnicas para controlar o reducir la resistencia de derivación. Por ejemplo, una forma sencilla de mejorar la capa de transporte de electrones (ETL) de SnO2 implica dopar las nanopartículas precursoras con cantidades modestas de una fuente de Pb, lo que aumenta efectivamente la resistencia de derivación. Por lo tanto, ajustar la cantidad de Pb simplifica la modificación del valor de Rsh79.

La Figura 13 muestra el efecto de RSH en los rangos de 10–107 Ω cm2 con heteroestructura ITO/ETL/CsSnCl3/CBTS/Au a una RS constante de 0,5 Ω cm2. La figura ilustra la variación significativa de los parámetros PV VOC, JSC, FF y PCE con una resistencia de derivación variada. Aquí, los parámetros PV de VOC, JSC, FF y, en consecuencia, PCE aumentan notablemente de 2 a ~ 23 % cuando RSH aumenta de 10 a 103 Ω cm2. El PCE alcanzó el valor más alto de ~ 22% en RSH de 104 y se mantuvo constante hasta 107 Ω cm2 o más allá de RSH. El origen principal de RSH son los defectos formados durante el proceso de fabricación. La estructura se convierte en un camino de baja resistencia para el flujo de corriente a un valor RSH más alto56,80. Aquí, el VOC aumentó con la resistencia de derivación hasta 8000 Ω cm2 mientras que el JSC se encontró casi constante como se observó en la investigación anterior81. Por lo tanto, un valor alto de \({R}_{SH}\) de ≥ 104 es favorable para obtener el PCE más alto en ITO/ETL/CsSnCl3/CBTS/Au PSC.

Efecto de RSH en (a) VOC; (b) JSC; (c) FF; (d) PCE a una RS = 0,5 Ω cm2.

La Figura 14 muestra el impacto de los cambios de temperatura en los puntos de referencia de rendimiento de los seis dispositivos, incluidos VOC, JSC, FF y PCE correspondientes a la temperatura de trabajo de 275 a 475 K para un PSC de heterounión ITO/ETL/CsSnCl3/CBTS/Au inferior a 1000 Luz solar Wm−2.

Efecto de la variación de temperatura de 275 a 475 K sobre (a) COV; (b) JSC; (c) FF; y (d) PCE.

Para los semiconductores clásicos, la relación entre la temperatura y las características de las células solares está bien descrita82. De la Fig. 14, la característica principalmente afectada por el aumento de temperatura en las celdas solares tradicionales es el VOC, que cae con el aumento de temperatura, debido a un aumento continuo en la corriente de saturación con la temperatura83. El cambio en las concentraciones de portadores intrínsecos que se produce cuando aumenta la temperatura provoca tasas más altas de recombinación, lo que a su vez tiene un gran impacto en la corriente de saturación83.

La dependencia de JSC para PSC se puede describir aproximadamente como una conexión lineal, al igual que para VOC84. El JSC en un SC a menudo se define como el producto de la corriente ideal y la fracción colectora. La corriente ideal es la corriente que podría crearse si la mayoría de los fotones incidentes con energías mayores que la banda prohibida fueran absorbidos sin pérdidas, mientras que la fracción de recolección es una consecuencia de la reflexión, transmisión, absorción parásita y recombinación del portador de carga en el SC. De la Fig. 14, las variaciones en JSC con la temperatura son significativamente más bajas que los cambios en VOC. A pesar de la dependencia lineal comúnmente aprobada de JSC en la temperatura en los SC convencionales, no está claro cómo cambia el JSC con la temperatura en los PSC porque el aumento de la banda prohibida provoca una disminución en la corriente ideal mientras que la fracción de recolección aumenta típicamente con la temperatura85. Como resultado, dependiendo de cuál de estos factores predomine, el JSC puede disminuir o aumentar con la temperatura.

La influencia de la capacitancia y Mott-Schottky frente a un rango de voltaje de − 0,5 V a 0,8 V con una frecuencia fija de 1 MHz para seis configuraciones diferentes de PSC basadas en CsSnCl3 con diferentes ETL, se muestra en la Fig. 15a,b respectivamente. En la Fig. 15a, la capacitancia aumenta exponencialmente con un aumento en el voltaje de suministro y alcanza la saturación. La cantidad más alta de capacitancia de 52,5 C se observó para el dispositivo basado en IGZO ETL, mientras que la capacitancia más baja para C60 ETL a 0,8 V. Con polarización cero, el dispositivo está en condición de agotamiento; sin embargo, cuando se aplica una polarización directa de alrededor de 0,5 V, el ancho de agotamiento cae a un valor que es casi igual al espesor de la capa absorbente. Como resultado, la capacitancia aumenta para el voltaje de polarización directa aplicado aún más, manteniendo una relación Mott-Schottky consistente. Solo se permite que la corriente supere la corriente de saturación del contacto durante picos de voltaje, contrario a lo que se ha visto anteriormente, donde se reduce considerablemente durante voltajes bajos.

( a ) La respuesta de capacitancia-voltaje (C – V), ( b ) Respuesta de Mott-Schottky (1 / C2), ( c ) tasa de generación, ( d ) tasa de recombinación para heteroestructuras absorbentes basadas en CsSnCl3 con seis ETL diferentes.

El potencial incorporado (Vbi), que distingue entre las actividades de funcionamiento del electrodo y el nivel de dopaje, se puede calcular con la ayuda del método Mott-Schottky (MS), ampliamente utilizado. El punto de intersección en el eje x de la curva C–V generalmente corresponde a la Vbi de la unión respectiva y el punto de intersección de la curva 1/C2–V denota la concentración de centros de captura ocupados. Con un aumento en los valores de Vbi, los valores de MS caen para un dispositivo en particular. Aquí, los resultados simulados obtenidos en condiciones idénticas de todos los criterios significativos para cada uno de los dispositivos fueron comparables y consistentes con informes anteriores70.

Las tasas de generación y recombinación de portadores para las PSC basadas en CsSnCl3 se muestran en la Fig. 15c, d en un rango de 0,0 a 1,5 μm. Cuando un electrón es estimulado desde la banda de valencia a la banda de conducción debido a la absorción de un fotón, se crea un hueco en la banda de valencia y este proceso produce pares electrón-hueco. Según los hallazgos, todas las tasas de generación de dispositivos alcanzan su punto máximo entre 0,9 y 1,0 μm. SCAPS-1D calcula la formación de pares electrón-hueco G(x) utilizando el flujo de fotones que llega Nphot (λ, x) y la ecuación. (14) analiza este flujo de fotones para mostrar el valor de G(x) para cada espectro y ubicación.

Por otro lado, la tasa de recombinación es exactamente opuesta al proceso de generación, que une y elimina los electrones y huecos generados. La tasa de recombinación en los PSC está influenciada por la vida útil y la densidad del portador de carga. La disminución en la recombinación de huecos de electrones es causada por los estados defectuosos que existen dentro de la capa absorbente. La tasa de recombinación máxima se observó entre 0,9 y 1,0 μm para todos los dispositivos estudiados, mientras que C60 ETL contenía el pico de recombinación más alto. Los niveles de energía generados en el nivel medio de la banda de conducción de valencia causan una recombinación de huecos de electrones dentro de los dispositivos de manera notable. La distribución de la tasa de recombinación de las PSC puede no ser uniforme debido a los límites de grano y fallas en la fabricación del dispositivo56,80.

Las simulaciones fueron realizadas además por el programa wxAMPS (versión 2.0) para validar los resultados obtenidos (Tabla 6) por SCAPS-1D a una temperatura de trabajo de 300 K y utilizando un espectro solar AM1.5G. Ambos programas de software ejecutaron simulaciones utilizando el espesor del absorbente, las concentraciones del aceptor del absorbente y las concentraciones de defectos de 800 nm, 1015 cm-3 y 1015 cm-3, respectivamente, para determinar cómo se ven afectadas las propiedades fotovoltaicas de todos los dispositivos CsSnCl3. La Tabla 6 presenta una comparación de simulaciones de software utilizando SCAPS-1D y wxAMPS. La cercanía entre los dos resultados de simulación (especialmente FF y Voc) obtenidos por wxAMPS y SCAPS-1D reveló la validación de los resultados obtenidos, que también son inconsistentes con estudios anteriores56,80.

La Tabla 7 compara nuestros resultados obtenidos con hallazgos experimentales y teóricos recientes de PSC basados ​​en CsSnCl3 para una configuración diferente. El PCE experimental más alto del 17,93 % se informa en la heteroestructura FTO/PCBM/CsSnCl3/PTAA/Au. Hasta la fecha, la investigación teórica realizada para mejorar el rendimiento del absorbedor de CsSnCl3 y el PCE más alto de <20,0 % se encontró a través de la simulación. En este documento, informamos el PCE máximo de ~ 22.0% por primera vez. Además, llevamos a cabo una simulación extensa para encontrar un ETL, HTL, contacto de metal posterior efectivo, etc. Sin embargo, llevamos a cabo todas estas simulaciones para identificar las parejas ideales para una actuación estelar. Además, se demanda trabajo experimental a la hora de validar el estudio teórico que se realizará en un futuro próximo.

Se ha realizado un estudio numérico detallado sobre SC libres de Pb basados ​​en absorbentes de CsSnCl3 de 96 configuraciones utilizando el simulador SCAPS-1D. Utilizando las configuraciones de seis dispositivos más eficientes entre 96 heteroestructuras, investigamos más a fondo los efectos del espesor de CsSnCl3 y ETL, la resistencia en serie y en derivación y la temperatura de funcionamiento. Además, también se evaluaron los efectos de las características C-V como la capacitancia y Mott-Schottky, junto con las tasas de generación y recombinación, las características J-V y la eficiencia cuántica. La heterounión basada en TiO2 ETL y CBTS HTL con configuración de dispositivo ITO/TiO2/CsSnCl3/CBTS/Au mostró el PCE más alto de 21,75 % con VOC de 1,01 V, JSC de 26,22 mA/cm2 y FF de 82,03 % de seis dispositivos optimizados . Mientras tanto, los dispositivos basados ​​en ZnO, WS2, IGZO, PCBM y C60 mostraron un PCE de 21,72, 21,32, 21,07, 20,47 y 18,17 %, respectivamente. Además, estos resultados simulados obtenidos por SCAPS-1D se reprodujeron y validaron mediante el estudio numérico wxAMPS. Además, se realizaron simulaciones DFT de primeros principios con el programa CASTEP para investigar las características estructurales, eléctricas y ópticas del absorbedor de CsSnCl3. La brecha de banda calculada para el absorbente de CsSnCl3 fue de 1,0 eV y los electrones orbitales Sn-5s/5p mostraron una hibridación significativa basada en el DOS parcial estimado. El análisis de la diferencia de densidad de carga apoya fuertemente la naturaleza del enlace covalente entre los átomos de Sn-Cl. La superficie de Fermi observada exhibe huecos y bolsas similares a electrones, lo que demuestra el carácter multibanda de la perovskita CsSnCl3. Por lo tanto, estas extensas simulaciones con resultados de validación revelaron el alto potencial del absorbedor de CsSnCl3 con TiO2, ZnO, IGZO, WS2, PCBM y C60 ETL y CBTS HTL, allanando así una vía de investigación constructiva para que la industria fotovoltaica fabrique -eficiencia y células solares basadas en CsSnCl3 sin plomo. Nuestra perspectiva futura es utilizar la técnica combinada DFT-SCAPS-Machine Learning para investigar críticamente los dispositivos de perovskita no tóxicos (ABX3: A = Cs; B = Sn, Bi, Ge, Ag y Sb y X = I, Br) empleando transporte de carga competitivo materiales, ofreciendo así a los investigadores una guía clara para mejorar los valores de PCE.

Los conjuntos de datos utilizados y/o analizados durante el estudio actual están disponibles del autor correspondiente a pedido razonable.

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Descargar referencias

El programa SCAPS-1D fue proporcionado por el Dr. M. Burgelman de la Universidad de Gent en Bélgica. Los autores quisieran expresarle su agradecimiento. También les gustaría agradecer al profesor A. Rockett y al Dr. Yiming Liu de la UIUC, así como al profesor Fonash de la Universidad Estatal de Pensilvania, por sus contribuciones al programa wxAMPS.

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muhammad mushtaq

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Correspondencia a M. Khalid Hossain o MHK Rubel.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Hossain, MK, Toki, GFI, Kuddus, A. et al. Un amplio estudio sobre múltiples capas ETL y HTL para diseñar y simular células solares de perovskita basadas en CsSnCl3 sin plomo y de alto rendimiento. Informe científico 13, 2521 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-28506-2

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Recibido: 14 noviembre 2022

Aceptado: 19 de enero de 2023

Publicado: 13 febrero 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-28506-2

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